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我国学者在CO2加氢制甲醇催化剂作用机制研究方面取得重要进展
2019-06-10 10:15  

在国家自然科学基金项目(批准号:51404122,51304099和51774159)等资助下,昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室主任王华教授团队与美国哥伦比亚大学等单位合作,以高炉煤气中CO与CO2资源化利用为研究背景,通过反向催化剂设计获得了高活性Cu/ZnO/ZrO2二氧化碳加氢合成甲醇催化剂,并对该催化剂不同组分在CO2吸附与转化中的作用进行了精确阐释。研究成果以“Exploring the Ternary Interactions in Cu-ZnO-ZrO2 Catalysts for Efficient CO2 Hydrogenation to Methanol”(探索高效CO2加氢合成甲醇Cu-ZnO-ZrO2催化剂三元组分的交互作用)为题,于2019年3月11日在线发表于Nature Communications(《自然通讯》)上。论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-09072-6。

高炉煤气是钢铁工业中最主要的CO2排放源。将其CO2转化为大宗化工产品或液态燃料(如甲醇)是最有效的减排方式之一。然而高炉煤气中CO与CO2共存,尽管CO催化加氢工艺较为成熟,但分离提纯能耗较高。将CO和CO2混合气作为原料进行加氢反应时,CO和CO2分子在催化剂活性位点上的竞争吸附导致两个加氢反应相互抑制。因此必须制备具有双活性位点的催化剂。王华教授团队设计了该类型高效催化剂,并进行了10Kg/天甲醇产量的扩试试验,设计了年产10000吨甲醇的高炉煤气制甲醇生产线。

在本文中,作者设计了三维大孔的Cu/ZnO/ZrO2催化剂,通过与系列Cu-ZnO和Cu-ZrO2二元催化剂对比,并结合原位DRIFTS实验和DFT计算,发现Cu、ZnO和ZrO2之间的多元协同作用对于促进CO2转化和提高甲醇选择性是必不可少的,其中Cu的存在对于在Cu-ZnO或Cu-ZrO2界面形成活性*H并最终形成甲醇是必要的,而ZnO-ZrO2界面可以促进甲酸盐中间体氢化成更活泼的物质这一关键步骤,从而显著增强了CO2的活化和转化。因为H2解离为活性*H的速度较快,ZnO-ZrO2界面对CO2的吸附与活化是整个反应体系的更为关键的步骤。该研究以构筑不同活性位点的催化剂为设计新思路,实现了高炉煤气中CO和CO2共氢化制甲醇。

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